李克用既已勢力大振，便急生擴張之心。他對屬下們說道“是時候跟赫連鐸老賊算這筆舊賬了，我要除掉頭頂上的這個毒瘤。”就在二月，李克用令大將安金俊、“笑面虎”李存信領兵數萬北攻雲州。安金俊親於前線督將士攻城，河東軍士氣大震、人人爭奮，不日便攻克了雲州東城。赫連鐸大爲驚慌，緊急向幽州求救。這時原盧龍節度使李全忠已死，其長子李匡威擔任了節度使。
李匡威多小慧，目光短淺，不諳大略。在赫連鐸屢次向其賄賂示好後，便與赫連鐸聯盟。這回他不顧其弟弟李匡籌的勸阻，派兵三萬前去相助赫連鐸。
得知幽州出兵後，安金俊決定在援軍到來之前將城池攻克，便督諸將急攻，親自於前沿指揮，已將自己暴露在敵軍的投石弓箭射程之內。李存信等將領勸阻他這麼做極其危險，但他絲毫不聽。如此一來，安金俊的頻繁舉動自然被赫連鐸所察覺，他令數名善射之士向其瞄準，安金俊身中三箭，爲部下救回後，因傷重當日身亡。
主帥已死，河東軍人心惶惶。而探子又來報幽州軍即將兵臨城下，李存信見形勢如此，便連夜帶軍隊撤回了。
徵雲州失利，又失一員大將，李克用心中極爲不快。安金俊還是李克用妹夫，久從李克用征戰，功勞甚巨。一戰而死，讓他痛心不已。
數日後，李克用來潞州巡視。由於潞州節度使李克修生性儉嗇，對李克用的飲食供饋不太豐厚。而李克用生性豪華、愛講排場，本就心中不樂的他見供具不厚更是怒氣倍增。酒後當衆大罵李克修，欲要對其進行鞭笞，賴諸將苦苦哀求才得免。李克修自徵龐勳時便與李克用並肩戰鬥，二人軍中齊名。此番受此屈辱，羞憤不已，終於成疾。月末這天夜晚，他喝得大醉，獨自登上城樓，於夜空遠望。雲海寥廓，寒月如鉤。思慮久久，心中鬱積難平，步下階梯時不慎倒下，滾落到地。當被部下發現時，已氣絕身亡，時年31歲。李克用聽聞後才後悔不已，嚎啕大哭：“弟弟啊，你爲啥心胸如此不敞亮？爲兄說你一句就承受不了？節儉是美德，是哥哥錯了。我對不住你。你知不知道，失去你比斷我一條臂膀還要痛心？若沒有你，誰來幫我共成大業啊！……”李克用一連數日不食。
痛定之後，李克用讓族弟李克恭做了昭義節度使以守潞州。李克修爲政寬簡、勤稼薄賦、禮賢下士，爲潞州人所愛戴。可是這李克恭雖善於行軍打仗，卻絲毫不曉政事。爲人驕恣粗暴，待士無禮、強徵厚斂，大失民心。況且李克修之暴死也並非因爲其有罪，潞人頗爲憐之。因此李克恭擔任節度使後，將士離心，民心不附。
在克用得（太行）山東三州後，有用兵河朔之志，便令李克恭選潞州驍勇者五百人送往晉陽。李克恭精選出勁卒後，就遣牙將李元審和小校馮霸送五百人前往晉陽。馮霸帶五百人居前，李元審帶護送軍隊居後。當行至銅鞮時，馮霸突然率衆叛變，循山而南召集人衆，到達沁水時已有衆三千人。李元審帶軍擊之不勝，自己反爲馮霸所傷，逃回到潞州。
乘李克恭去李元審家中探望其傷情時，原爲孟方立舊將的安居受趁機發動叛變，暗中派兵圍攻李元審之家，又縱火焚之，李克恭與李元審盡皆死難。於是大衆推舉安居受爲昭義留後，並附於朱溫。安居受派人去召馮霸，卻沒想到馮霸引兵入潞州後竟立即將安居受逐走，並令人將其暗殺於路。於是馮霸便自做了昭義留後。他知李克用一定會來攻潞州，便向朱溫求救。
征討雲州失利後，前後僅兩個月的時間，李克用又連喪二弟。李克用的慘事可謂是一樁接着一樁，心中的失落也是到達了極點。然而這還沒完，“屋漏偏逢連夜雨，船破又遇頂頭風”。就在這時，唐昭宗李曄竟下詔令諸藩鎮討伐河東！
在雲州解圍後，赫連鐸、李匡威與朱溫結盟，朱溫向皇帝上言："李克用本塞外夷狄，功大難制，貪得無厭，終爲國患。如今可乘其敗，臣願帥領汴軍，與河北三鎮共同除之。乞朝廷選大臣爲總統帥。"
這時唐昭宗李曄因不滿宦官楊復恭專權，便倚重丞相張濬。張濬本因楊復恭以進位，官高位重後便與楊復恭有了嫌隙。張濬每以功名爲己任，自比謝安、裴度。李克用之討黃巢屯軍河中時，張濬爲都統判官。李克用不齒其爲人，聽說他作相後，私下對朝廷詔使說道："張公好虛談而無實用，傾覆之士也。主上採其名而用之，他日交亂天下，必此人也。"張濬得知後大怒，日夜思量報復之事。皇帝與張濬論古今治亂，張濬說："陛下英睿如此，而中外製於強臣，此臣日夜所痛心疾首也。"皇帝又問當今所急何務，對道："莫若強兵以服天下。"皇帝於是廣募兵於京師，達十萬人。
當朱溫上表請討李克用時，唐昭宗召集三省、御史臺四品以上官員商議，以爲不可者什有七八。而張濬欲倚靠藩鎮之勢力來排擠楊復恭，並趁此滅掉李克用。他便說道："先帝僖宗再一次避難幸蜀，就是因爲沙陀所逼。臣常患其驕橫日甚，終致朝廷不能制。如今兩河藩鎮共請討之，此千載一時也。天予不取，反受其咎。時至不行，將受其殃!但乞陛下付臣兵柄，臣敢保旬月間即可平之。"孔緯也順承其意附和道"濬言是也。"
楊復恭反對道："先朝播遷，實由田令孜專權所置。田令孜強奪王重榮鹽池之利，因而導致王重榮興兵。僖宗本不欲出離長安，是田令孜以兵劫持了聖駕，逼其出幸的。況且李克用帶兵來援王重榮，亦是以清君側之惡爲名。絕非沙陀之罪。如今宗廟剛剛安定，不宜輕起兵端。"