作爲一位對國家前途和民族命運十分關心的有志青年，學生時代的對時事政治始終有着強烈的興趣，並以很高的熱情一直關注着政局的演變。尋諸思想發展的脈絡，有一個從信奉資產階級民主主義、改良主義向馬列主義逐步轉變的曲折過程，並在對各種主義進行反覆比較後才最終確立了對馬克思主義的堅定信仰。
還是在湘鄉駐省中學求學時，有一天在同盟會會員宋教仁、于右任主編的《民立報》上讀到資產階級革命黨人在廣州黃花崗舉行反清起義並有72人遇難的消息，心情非常激動。通過閱讀《民立報》，他還了解到了以孫中山爲首的資產階級革命黨人的革命主張，深爲贊同，由此公開發表了他平生的第一次政見：推翻清王朝，建立新的民國政府，把孫中山從日本請回來當總統，康有爲當政府總理，梁啓超當外交部長。
爲了表示與的清政府徹底決裂，在湘鄉駐省中學倡議並帶頭剪掉了辮子，還和一些積極分子採取突然襲擊的方式，把其他十多個已答應剪辮子卻還在猶疑不決的同學的鞭子給強行剪掉了。
1911年10月，爆發了埋葬清王朝腐朽統治的武昌起義。青年爲形勢所鼓舞，毅然決定投筆從戎，參加革命軍。他不願當學生軍，而是加入湖南新軍25混成協50標第一營左隊，當了一名列兵。
在當兵期間，他把每月7元軍餉中的大部分都用來訂閱報刊和購買書籍，瞭解時事政治。有一天，他從《湘漢新聞》上讀到一篇談論社會主義的文章。這是他生平第一次知道“社會主義”這個名詞。雖然這僅是中國社會黨的江亢虎所鼓吹的社會改良主義，卻很有興趣地同士兵們進行了熱烈討論，並寫信給幾個同學提出應該研究這個問題，但響應者寥寥無幾。
武昌起義後不到兩個月，全國大多數省份相繼宣佈獨立，不久清王朝宣佈退位。雖然辛亥革命的勝利果實不久即被被袁世凱所篡取，但當時的卻認爲革命已經大功告成，便決定退出軍隊，繼續求學。
在湖南第一師範讀書期間，是青年開始形成、確立人生理想的重要階段。1915年9月，他在給好友蕭子升的信中，提出治學有“爲人之學”、“爲國人之學”、“爲世界人之學”。此前的一封信中，他還提出“齏其躬（即便是自己鞠躬盡瘁）而有益於國與羣，仁人君子所欲爲也”。1917年8月，他在給黎錦熙的信中，提出確立人生理想，必須要首先找到真理，然後再按它去做，若“十年未得真理，即十年無志；終身未得，即終身無志”。儘管此時的對什麼纔是他所要真正尋找的真理尚不很清楚，但他提出要爲人生確立一個正確的奮鬥目標併爲此而不懈奮鬥的思想卻是十分正確的。
在一師讀書期間，做的另外幾件帶有政治色彩的事情有：反對當局的媚日外交，反對袁世凱倒行逆施、恢復帝制的復辟醜行，舉辦工人夜校，成立新民學會等等。在分析中日關係時，明確提出日本國內政局的變化，並不會改變日本軍國主義既定的侵華國策，並斷言：“二十年內，（中日兩國）非一戰不足以圖存。”在得知日本政府強迫中國簽定旨在滅亡中國的“二十一條”、袁世凱爲恢復帝制想獲得日本支持準備接受除個別條款外的大多數要求時，當即編印並廣爲散發了揭露日本侵華和袁世凱賣國罪行的《明恥篇》一本小冊子，他在封面上寫下了“五月七日，民國奇恥；何以報仇，在我學子”的激昂文字。
長沙當時是工人相對集中的一個城市，在一師附近就有電燈公司、造幣廠、黑鉛煉廠等幾家企業，粵漢鐵路的一些職工也常住長沙。爲了解決廣大工人遇到的“講了寫不得，寫了認不得，有數算不得”的實際問題，一師及附小曾舉辦過工人夜校，但由於管理不善，沒有堅持下來。就任校友會總務後，提出要重新舉辦工人夜校。先後三次書寫、印刷了大量宣傳招生廣告，並在街上醒目位置和交通繁華地段廣爲散發和張貼，還曾請過警察協助散發，但起初幾乎無人響應，在找出其中存在的原因後，決定和部分同學一起直接到工人的居住地去進行宣傳。在聽了等人的深入淺出、通俗易懂的宣傳說明後，工人們的熱情一下子被激發了起來，報名十分踊躍，很快就超過了原定的招生規模。
工人夜校開設國文、算術和常識三種課程。國文和算術相當於技能教育，而常識則側重於精神方面。國文內容分認字、短文、便條、寫信等；算術以珠算爲主，輔以筆算；常識則包括歷史、地理、衛生、政法等科目。本人給學員們講授歷史課。工人夜校一直繼續到從一師畢業時爲止。通過舉辦工人夜校，對工人的實際生活有了較爲深入的瞭解，取得了聯繫工人的初步經驗，建立了同工人階級的最初的感情。
從1916年起，與同學們討論得最多的問題是“如何使個人及人類的生活向上”。經常參與討論的有15個人左右，一共討論了上百次之多。討論的結果使他們認識到要“集合同志，創造新環境，爲共同的活動”。他們還逐步認識到了“靜的生活與孤獨的生活之非，一個翻轉而爲動的生活與團體生活之追求。”於是，與蔡和森、蕭子升等於1917年冬，決定成立一個組織。大概是受梁啓超主編的《新民叢報》的影響，等決定將這一組織命名爲“新民學會”。1918年4月，新民學會正式成立，通過了由起草的會章。由於蕭子升不贊成激烈變革，主張溫和改良的思想，經過反覆討論，學會最後決定以“革新學術，砥礪品行，改良人心風俗”爲宗旨，可見學會成立時是一個改良主義的組織。學會還規定了“一、不虛僞；二、不懶惰；三、不浪費；四、不賭博；五、不狎妓”等五條紀律。蕭子升被選爲總幹事，等爲幹事。不久，蕭子升去法國留學，實際主持會務。
此時的思想還處於矛盾之中。一方面，他主張要從本源處着手，對中國社會做一根本改造。他指出：“今日變法，俱從枝節入手，如議會、憲法、總統、內閣、軍事、實業、教育，一切皆枝節也。枝節亦不可少，惟此等枝節，必有本源。本源未得，則此等枝節爲贅疣，爲不貫氣，爲支離滅裂。”他因此大聲疾呼：“今吾以大本大源爲號召，天下之心其有不動者乎？天下之心皆動，天下之事有不能爲者乎？天下之事可爲，國家有不富強幸福者乎？”他主張要“將全幅工夫，向大本大源處探討。探討既得，自然足以解釋一切”。另一方面，他此時所說的大本大原，因受楊昌濟的影響，主要是指人心，屬於思想道德層面的東西。可見，此時的思想主張仍然深受着唯心主義的影響。不過，強調思想道德對改造客觀世界的重要性，爲日後他強調樹立起對馬列主義科學真理的堅定信仰，並用它來改造主觀世界、變革客觀世界，是有其積極作用的。
新民學會成立三個月後，等就發現改良主張的不可取。他們以業師楊昌濟先生的經歷爲教訓，深刻地指出：“楊師東奔西走，走了十年，仍不過是能讀其書而已，其他究何所得！”
1918年8月，和一幫湖南的有志青年爲組織赴法勤工儉學事宜，首次來到北京。爲獲取一個相對穩定的收入來源，經楊昌濟先生推薦，到北京大學圖書館當了一名助理員，職責是打掃房間並登記閱覽室新到的報刊和來館讀者姓名。與北大教授每月二三百元的收入相比，月收入只有8元的，由於可以閱讀到各種新出版的書刊，結識名流學者和有志青年，對此工作還是覺得頗爲稱心。
當時的北京大學在校長蔡元培的領導下，辦得非常活潑有生氣，各種新思想新學說競相提出，社會活動豐富多彩，給以很強烈的新鮮刺激感。參加了新聞學和哲學研究會。他結識了新文化運動的主將陳獨秀、胡適和李大釗等人，親耳聆聽了李大釗發表的《庶民的勝利》演講，閱讀了李大釗發表在《新青年》上的《布爾什維主義的勝利》一文，對俄國發生的十月革命和馬克思主義開始有了具體的瞭解。同時也閱讀了一些無政府主義的書籍，思想上很有觸動。
半年後，湖南的學生相繼出國了，認爲欲改造中國首先必須對本國的情況有一番深入的調查研究，而沒有一起出國。不久，因母親病重，返回長沙。
返回長沙一個月後，震驚中外的五四運動爆發了，積極參加並實際領導了湖南學生的愛國運動。5月底，在的組織領導下，湖南成立了新的學生聯合會。6月3日，長沙20所學校統一舉行了罷課，向北京政府提出了拒絕巴黎和約、廢除一切不平等條約等6項要求。7月9日，學聯發起成立了湖南各界聯合會，加強了對湖南各地愛國運動的具體領導和組織協調工作。
本人則專心於創辦《湘江評論》的工作。7月14日，雜誌正式創刊，“以宣傳新思潮爲主旨”。主張要用“平民主義”來“對抗強權的根本主義”，並明確提出了“民衆的大聯合”的思想。當然，此時的他還不贊成暴力革命，認爲強權者也是人，如果用強權來打倒強權，結果得到的仍是強權。
五四運動的爆發，特別是馬克思主義的廣泛傳播，引起了新文化運動陣營內部的分歧。胡適和李大釗展開了關於“問題與主義”的爭論。對這場爭論的實質似乎並未有完全清醒的認識，但向來注重解決本源問題的他，很自然地認爲：“問題之研究，須以學理爲根據。因此在各種問題研究之先，須爲各種主義之研究”。但是，一貫注重實際的他不但不反對研究實際問題，反而身體力行地組織了一個問題研究會，提出了70多個在他看來急需要加以研究解決的實際問題。這說明，此時的思想上仍然是矛盾的。正像他自己後來所回憶的那樣，五四前後，他的思想是自由主義、民主改良主義、空想社會主義等思想的大雜燴。他憧憬“十九世紀的民主”，烏托邦主義和舊式的自由主義。
事實正是這樣。此時正熱中於在湖南搞新村建設這類改良主義的大試驗。五四時期，在思想界流行的社會主義思潮中，有馬克思主義，也有無政府主義，還有社會改良主義，如俄國托爾斯泰的泛勞動主義、克魯泡特金的互助論，日本武者小路實篤的新村主義，北美的工讀主義等。在小生產如汪洋大海般的中國，無政府主義有着很大的傳播市場。也深受其影響。
1918年6月，從一師畢業後，曾和蔡和森等人在嶽麓山腳下建立過一個半工半讀、平等友愛的新村。他們在這裡自學，討論改造社會的問題，自己擔水拾柴，生火做飯。到北京後，他在《新青年》上讀到周作人發表的《日本新村》一文。文章說，新村“實在是一種切實可行的理想”。北大學生也曾組織過三個類似新村的“工讀互助團”。
回到湖南後，繼續着他的新村實驗計劃。1919年12月，他把計劃中的“學生之工作”一節向社會公開，描繪了他所設計的理想社會藍圖：創造新學校，實行新教育，讓學生們在農村半工半讀；再由這些學生，創造新家庭，把若干個新家庭合在一起，就可創造一種新社會；在這個社會裡，設立公共育兒院，公共蒙養院，公共學校，公共圖書館，公共銀行，公共農場，公共工作廠，公共病院，公共劇院，公園，博物館等等；以後，把這些一個個的新社會連成一片，國家便可以逐漸地從根本上改造成一個大的理想的新村。他認爲，這一改造中國的“新村”計劃，“陳義不高，簡而易行”，收效很快。
但是，的這一計劃，很快就被無情的現實給打破了。於是，他積極投身到了驅張運動中來。皖系軍閥張敬堯於1918年3月就任湖南督軍後，無惡不作，不僅縱兵搶劫，濫發紙幣，強種鴉片，苛索軍餉，而且鉗制輿論，操縱選舉，嚴厲鎮壓人民的反抗運動。湖南人民從心底裡發出了“張毒不除，湖南無望”的悲愴呼聲。
巧妙地利用軍閥派系間的矛盾，掀起了聲勢浩大的驅張運動。他不僅在長沙組織學生罷課，而且還派出驅張代表團分赴北京、衡陽、常德、彬州、廣州和上海等地請願聯絡，揭露張的統治罪行。他本人也到北京進行活動。在北京，他經過多方聯絡，組成了“旅京湖南各界聯合會”及“旅京湘人驅張各界委員會”，並高度重視新聞輿論的作用，成立平民通訊社，起草發出了大量驅張的稿件、呈文、通電、宣言等，分送京、津、滬、漢各報發表。
在的積極活動下，張敬堯的暴行逐漸爲世人所知曉。譚延闓趁勢率湘軍於1920年6月攻入長沙。但驅張運動後的湖南並沒有從根本上解決問題。提出了湖南實行自治、建立“湖南共和國”的政治主張。他認爲，在長期的武人專政下，中國的情況被弄得太糟糕了，一時還沒有總解決的可能，不如“索性分裂去謀各省的建設”，等10年20年各省都建設好了，再搞總革命。恰在此時，譚延闓爲抵制北洋政府的“武力統一”，鞏固自己在湖南的統治地位，並收買民心，也打出了湖南自治、還政於民的招牌。但是，很快就看出了譚延闓的真正用意，便利用譚的姿態，提出湖南人民所要求的“湘人自治”，是由工農做主，而非“湘人治湘”，由少數人做統治者，把平民當被統治者，當奴隸。要學習俄國，“俄國的政治全是俄國的工人農人在那裡辦理。”但是，此時的關於“湖南自治”的主張，在本質上不過是其新村實驗的擴大化翻版。
但是，即便是這種改良主張，也爲當權者所不容，趙恆惕就任湘軍總司令後，公開對力主湖南自治的施加壓力，污衊他破壞秩序。由此認識到：“政治改良一塗（途），可謂絕無希望。吾人惟有不理一切，另闢道路，另造環境一法。”並指出，驅張和自治都“不是我們的根本主張”，而應當明確地樹起主義的旗幟，“從事於根本改造之計劃和組織，確立一個改造的基礎，如蔡和森所主張的。”
此時的之所以能有這樣的認識，固然是由於實際鬥爭的教訓所致，同時也與他第二次的北京之行所受到的進一步的思想洗禮有着重要關係。
到北京後，曾與當時正積極宣傳馬克思主義的李大釗有過頻繁的接觸。後來曾回憶說：“在他的幫助下，我才成爲一個馬克思主義者。”由於受李大釗的影響，對布爾什維克主義產生了越來越濃厚的興趣，並密切關注報刊上發表的介紹馬克思主義的文章，特意留心蒐集和閱讀當時能夠找到的中文版的馬克思主義書籍。他還和鄧中夏、羅章龍等一起舉辦了“亢慕義齋”（意即小室），油印了劉仁靜翻譯的《宣言》。此時雖然對“種種主義，種種學說，都還沒有得到一個比較明瞭的概念”。但隨着他對馬克思主義瞭解的增多，越來越被這一科學真理所吸引，特別是在他到上海同陳獨秀會晤後，思想方向更趨明確。
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1920年4月，從北京起程前往上海，一方面是同在那裡的驅張代表團會合，商量由他參與發起成立的“湖南改造促成會”的下一步行動計劃，另一方面爲湖南第二批赴法勤工儉學的同學送行。途中，特地參觀了孔子的家鄉曲阜，還專門去登了泰山。
到上海不久後，專門找了陳獨秀談了自己的打算和目前正在做的主要工作，特別是向陳彙報了“湖南改造促成會”的一些計劃，徵詢陳的意見。性格率真的陳獨秀也向毫無保留地談了自己的想法和思考。這次晤談對產生了很大的影響。後來他曾回憶說：陳獨秀“對我的影響也許超過其他任何人”，“陳獨秀談他自己的信仰的那些話，在我一生中可能是關鍵性的這個時期，對我產生了深刻的印象。”此後，他對俄國的情況格外關注，並心嚮往之。他明確表示，自己不會去法國勤工儉學，要去就去俄國留學。因爲“俄國是世界第一個文明國”。
回到長沙後，針對“湖南人現在腦子饑荒實在過於肚子饑荒，青年人尤其嗷嗷待哺”的狀況，決定創辦文化書社，傳播新文化。他認爲：“一枝新文化小花，發現在北冰洋岸的俄羅斯。”不久，他就和何叔衡等人組織了“俄羅斯研究會”。因此文化書社很自然地以經營介紹和傳播馬克思主義和俄國情況的進步書刊爲重要內容。
經推薦，湖南《大公報》連續轉載了上海《》月刊上的一批重要文章，如《俄國的歷史》、《列寧的歷史》、《勞農制度研究》等，在湖南青年中產生了廣泛影響。俄羅斯研究會還先後介紹、任弼時、蕭勁光等十多名進步青年到上海外國語學校學習俄語，然後到俄國留學。
經過實踐鬥爭的不斷磨練並閱讀了大量進步書籍後，逐步完成了向馬克思主義者的轉變。到了1920年夏天，他已經在理論上和在某種程度的行動上，成爲一個馬克思主義者，此後，就一直“沒有動搖過”。
此時，留學法國的新民學會會員中間爲今後的選擇發生了尖銳的分歧。蔡和森主張中國必須走社會主義道路，“階級戰爭——無產階級專政”是實現“社會主義之必要方法”，黨、工會、合作社和蘇維埃是“無產階級革命之四種利器”，其中，黨又是“革命運動的發動者、宣傳者、先鋒隊、作戰部”。他提出中國必須“要組織黨——”，並希望“在國內不可不早有所準備”。而蕭子升則“頗不認俄式（馬克思式）革命爲正當，而傾向於無政府（無強權）普魯東式之新式革命”，“以教育爲工具”。接信後，明確表示對蕭子升的主張“不表同意。而於和森的主張，表示深切的贊同”。因爲溫和改良的法子，實屬“理論上說得好聽，事實上是做不到的”。歷史上“凡是主義者，或帝國主義者，或軍國主義者，非等到人家來推倒，決沒有自己肯收場的”。“俄國式的革命，是無可如何的山窮水盡諸路皆走不通了的一個變計，並不是有更好的方法棄而不採，單要採這個恐怖的方法。”1920年底，回國的蕭子升又帶來了蔡和森的另一封長信。信中進一步詳細闡述了成立及其國際組織的必要性，主張“明目張膽正式成立一箇中國”。在覆信中，再次明確表示完全贊成蔡和森的主張，並指出：“唯物史觀是吾黨哲學的根據”。
1921年1月初，新民學會召開新年大會，討論學會今後的發展方向。以爲代表的多數人主張布爾什維克主義。說明新民學會已成爲奉馬克思主義爲主要信仰的革命團體，並且開始在長沙着手籌建黨的組織。
接着，便積極投身到改組新民學會、組織湖南小組，參與創建中國的活動中去了。
陳雲也是在經過不斷地比較、反覆以及革命鬥爭的洗禮後，才確立了對馬列主義的堅定信仰的。他在延安時曾回憶說：“我先是相信吳佩孚的，後來相信國家主義，後來又相信三民主義，最後才相信，因爲經過比較，認識到是最好的主義。”
陳雲在顏安小學高小部畢業後，因無錢繼續讀書，經張子恭老師的推薦，進入上海商務印書館當學徒。上海雖是當時中國馬克思主義得到廣泛傳播的一個重要城市，但學徒的生活和工作是極爲辛苦的。陳雲在發行部當練習生，營業時間是從早上8點到晚上8點，長達12個小時。新來乍到的陳雲每樣工作都得從頭學起，什麼髒活重活都得幹。陳雲只能在幹完工作後，纔有時間研讀當時出版的各種進步書籍。
同在湖南的一樣，一開始陳雲也無法分清哪種思潮是完全正確的。當時在輿論界有一些人爲了迎合讀者的心理，不斷在書刊上販賣一些來自域外的舶來品，意圖執思想界之牛耳；還有一些人爲了撈取政治資本，競相組織各種黨派社團，混淆視聽；有些軍閥如吳佩孚也乘機表示傾向激進，騙取民衆的支持。而真正的科學社會主義思想在宣傳中卻常常要受到反動政府的限制和阻撓，陣地不可能一下子打開並迅速擴大。再加上在當時的中國，孫中山先生由於領導了辛亥革命，推翻了清王朝，在辛亥革命失敗後，仍繼續堅持奮鬥，其愈挫愈銳、不斷進步的可貴品格、巨大的政治威望和高尚的人格魅力，仍在國人的腦際中縈迴。在這種情況下，進步青年在確立思想信仰時，難免出現舉棋不定的困惑。
陳雲經常到上海通訊圖書館閱讀進步書籍。上海通訊圖書館是由進步青年應修人和樓適夷創辦的友人讀書團體，參加者要將自己的圖書拿出來供他人閱讀。陳雲在那裡讀了《馬克思主義淺說》、《資本制度淺說》、《辯證唯物論》、《唯物史觀》等書籍。通過閱讀進步書籍，再加上實踐鬥爭的鍛鍊，陳雲逐漸認識到，馬克思主義比三民主義、國家主義等更有道理，更科學，便確立了對馬克思主義的信仰。
由於思想是被實踐證明了的科學真理，人們一旦在經過比較、反覆後確立了對它的信仰，就會顯得異常堅定。陳雲與就是這樣，自從他們確立了對馬列主義的信仰後，不管遇到什麼曲折，就終生都沒有動搖過。